绿色(c-d)YAG/ZrO2和Al2O3/ZrO2界面的高分辨透射电镜图片。 相比之下,革命尽管使用水作为氢化剂具有低成本和高安全性的优势,革命但使用水作为氢化剂进行炔烃转移半氢化的例子很少,这可能是由于水的无效活化所致。有限元法显示,席卷高曲率结构催化剂通过增强尖端电场来浓缩K+、通过硫阴离子-水合阳离子网络加速水电解生成更多H*从而促进炔烃转化。 非洲文献链接:Field-inducedreagentconcentrationandsulfuradsorptionenableefficientelectrocatalyticsemihydrogenationofalkynes(Sci.Adv.,2022,DOI:10.1126/sciadv.abm9477)本文由大兵哥供稿。三、绿色【核心创新点】 √新思路:绿色硫调控和场诱导浓度增强联合促进炔烃半氢化反应 √新性能:转化率高达97%,选择性为96%,法拉第效率为75%,反应速率为465.6mmolm-2h-1四、【数据概览】图一、DFT和有限元计算©2022TheAuthors (a-b)炔烃半加氢反应的自由能图和不同样品中计算的ΔG(*C2H4→C2H4(g));(c)ArS-Pd4S和Pd4S上水分解过程的自由能图;(d)不同钯基催化剂表面的电场;(e-f)Pd-NTs表面附近的K+浓度和OH-浓度分布图二、Pd@ArS-Pd4SNTs的表征 ©2022TheAuthors(a)Pd@ArS-Pd4SNTs的TEM图像和高分辨TEM图像;(b-c)不同溅射时间下的高分辨Pd3d和S2p谱图;(d)Pd@ArS-Pd4SNTs和Pd@Pd4SNTs的XANES光谱图三、Pd@ArS-Pd4SNTs的电催化炔烃半加氢性能 ©2022TheAuthors(a)有/无1a时Pd@ArS-Pd4SNTs在1.0MKOH中的的LSV曲线;(b)Pd@ArS-Pd4SNTs、Pd@Pd4SNTs、ArS-PdNTs和PdNTs四种电极对1a的电势依赖转化率、2a的选择性和2a的法拉第效率;(c)Pd@ArS-Pd4SNTs、Pd@Pd4SNTs、ArS-PdNTs和PdNTs四种电极上2a的时间依赖的转化率图四、Pd@ArS-Pd4SNTs和Pd@ArS-Pd4SNPs的性能对比 ©2022TheAuthors(a)1a的转化率和2a的选择性;(b)ECSA归一化的LSV曲线;(c)EIS奈奎斯特图;(d)不同正极材料导致电解液中场诱导的K+浓度损失对比图五、Pd@ArS-Pd4SNTs的电催化炔烃半氢化反应机理 ©2022TheAuthors(a)有/无1a时0.5MNa2SO4溶液中Pd@ArS-Pd4SNTs的CV曲线; (b)Pd@ArS-Pd4SNTs正极上炔烃半氢化反应的反应机理;(c)不同反应条件下捕获氢和碳自由基的EPR谱图五、【成果启示】综上所述,本研究系统地展示了本体/表面硫改性和高曲率结构在提高电催化半加氢性能方面的优势。然而,革命需要优化反应参数(例如底物浓度、施加电流和流速),以进一步提高时空产率,以满足工业要求。 尤其是Pd@ArS-Pd4SNTs已成功应用于流动池中,席卷其转化率高达92%,烯烃选择性高达98%,显示了其大规模生产烯烃的可能性。虽然电化学转移半加氢已有报道,非洲但它通常需要腐蚀性硫酸或有毒胺作为氢源,底物范围有限,过度还原为烷烃,反应机理不清楚 作者推断,绿色通过改变一个比配体更小的配体,可以实现内部炔烃的电催化半氢化─ArS可以对催化剂的表面进行修饰,这可以在未来的工作中进行研究。 该论文以题为Field-inducedreagentconcentrationandsulfuradsorptionenableefficientelectrocatalyticsemihydrogenationofalkynes发表在知名期刊ScienceAdvances上,革命论文的共同第一作者为高莹、革命杨荣和王长洪。洗澡时,席卷应该把洗澡用品放在宠物可以达到的位置,以免它们跳到水里,到处乱跑造成危险。 总而言之,非洲2个多月的狗狗洗澡也是必要的,但应该注意一些事项,以确保它们得到适当的护理和保护。首先,绿色应该根据2个多月的狗狗的体重和大小来选择适当的洗澡用品,以确保它们在洗澡过程中得到足够的护理。 此外,革命一定要使用专为狗狗设计的洗澡用品,以确保它们的皮肤和毛受到充分的护理。洗澡前,席卷应该检查2个多月的狗狗,看看它们有没有损伤或者皮肤病,如果有,应该避免洗澡,并且尽快带它们去看医生。 |
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